2016年夏天，与拜仁慕尼黑合同到期的瓜迪奥拉顶替佩莱格里尼正式出任曼城新一任主教练，彼时双方签订了一份为期三年的合同，曼城给瓜帅开出的年薪高达1500万英镑。在这位世界级名帅的麾下，阿圭罗迎来职业生涯新的篇章。值得一提的是，虽然当赛季阿圭罗的进攻依然高效，但在战术方面却并不是那么契合挂帅，甚至在赛季中期，阿圭罗和瓜迪奥拉两人的一度关系紧张，不过在两人逐渐熟悉对方后，阿圭罗开始十分尊重瓜迪奥拉，曼城也在此时迈入了豪门快车道。整个16到17赛季，阿圭罗为曼城在各项赛事中出场45次，攻入33球，另有7个助攻，个人帮助曼城取得英超联赛的15连胜，创造了英超的新纪录。
17到18赛季，逐渐适应瓜帅战术的阿圭罗再度开始大杀四方，在英超第四轮主场迎战利物浦的比赛中，阿圭罗全场贡献一传一射，自此以124粒英超进球成为英超历史非欧球员射手王。之后的欧冠小组赛上，阿圭罗攻入曼城生涯第178粒进球，成为曼城队史射手王。而在英超第27轮，阿圭罗更是独中四元，帮助球队在主场以5比1战胜莱斯特城。整个17到18赛季，阿圭罗代表曼城在各项赛事中出场39次，攻入30粒进球并贡献7个助攻，再次帮助曼城夺得英超冠军和英联杯冠军的同时，个人也入选英超赛季最佳阵容。
步入而立之年的阿圭罗面临了转型的困境，彼时瓜迪奥拉就曾坦言，有些时候锋线上是选择热苏斯还是阿圭罗让他犯了难，毕竟即便是在表现出色的时候，瓜帅依然坚持热苏斯与阿圭罗竞争首发位置。时间来到18到19赛季，阿圭罗的回应是一个又一个进球，同时为了执行瓜迪奥拉的战术而改变自己的跑位习惯与活动区域。在当赛季英超第21轮，阿圭罗首开纪录，帮助球队在主场以2比1战胜利物浦，赢下天王山之战。之后的英超第25轮，阿圭罗更是独中三元，帮助球队在主场以3比1击败阿森纳。尤其是在英超第26轮比赛，阿圭罗再度上演帽子戏法，个人以159粒英超联赛进球，成为曼城队史联赛射手王。整个赛季，阿圭罗代表曼城在各项赛事中出场46次，个人疯狂攻入32粒进球并贡献10个助攻，先后带领蓝月军团问鼎社区盾杯、英联杯、英超、足总杯四项赛的冠军。
然而在漫长的最后两个赛季，阿圭罗持续笼罩在伤病的阴影下。在这期间他先后遭遇膝盖受伤、腿筋受伤，还一度感染病毒。在20到21赛季英超末轮，阿圭罗替补登场并梅开二度，在帮助球队5比0击败对手的同时，个人也以184粒英超进球打破了鲁尼保持的英超球员在单一俱乐部的联赛进球纪录。不过彼时的阿圭罗对于曼城而言，确实已经变得不再那么不可或缺，即便是在没有阿圭罗的情况下，曼城全队的状态依旧出色，英超冠军更是唾手可得。考虑到年龄渐长的阿圭罗身体频发拉响警报，曼城最终选择了送别功勋。也许在其他球迷眼里，这个阿根廷人只是一个世界二流的前锋，但在曼城球迷的心中，他就是全世界最好的中锋。
效力曼城的十个赛季，阿圭罗共计代表球队出战390场比赛，打入260粒进球，是曼城队史第一射手。阿圭罗同时亦是英超历史进球效率的记录保持者、英超历史帽子戏法次数的记录保持者、英超历史外援进球数量的记录保持者。这期间，阿圭罗随队夺得五个英超冠军，一个足总杯冠军、六个英联杯冠军以及三个社区盾杯冠军。
如果说阿圭罗的曼城生涯有什么遗憾，那想必就是欧冠了。当初阿根廷球星便是为了追逐更高的荣誉，与马竞决裂，加盟曼城。而十年蓝月亮生涯，阿圭罗拿到过英超金靴，拿到了联赛冠军，但始终不曾染指大耳朵杯。不过阿圭罗这个阿根廷小个子，已经为这座城市、这支球队、这座球场、这些球迷奉献了自己职业生涯最好的时光。
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